2007年,李东学和杨幂、寇世勋等人合作历史剧《大秦直道》,李东学其中饰演“蒙毅将军”一角。同年,他参演由何润东、胡歌、彭于晏领衔主演的电视剧《少年杨家将》饰演杨大郎杨延平。
2010年,李东学在辛亥革命百年纪念电影《辛亥革命》里出演载沣,并出演陈凯歌执导的电影《赵氏孤儿》里的提弥明。2013年,李东学与杨幂领衔主演民国剧《刁蛮新娘》,饰演了有情义、有担当的男主角“戴问天”一角,该剧在各大卫视播出后收获喜人的收视成绩。
同时,由他主演的改编自严歌苓同名小说的年代传奇大戏《第九个寡妇》也在各大卫视播出,他在剧中饰演男主角“孙少勇”,精彩的表演在圈内获得不俗口碑。
同年7月,他与熊乃瑾合作,“零片酬”出演公益微电影《降落》,并和熊乃瑾一起献唱微电影同名主题曲《降落》。
2014年,李东学共有两部电视剧、一部电影播映。他与李念合作主演都市电视剧《纸婚》,主要讲述一对80后小夫妻在婚后一年的生活摩擦及两个家庭间的相处,李东学在剧中饰演了男主角管桐,一名性格内敛严谨的公务员。该剧将于2014年5月在央视8套播出,取得50城收视第一成绩;
与殷桃合作了被称作中国版《我叫金三顺》的都市剧《假如幸福来临》,饰演男一号罗成,上演了一出“高富帅”遇上“大龄剩女”的欢喜情缘
与张震、王千源、刘诗诗合作的武侠电影《绣春刀》里,他饰演单纯率性的“靳一川”,令人印象深刻。该片2014年8月上映时,收获众多好评,被称作”业内古装片的良心之作“。随后,在第二届中澳国际电影节,李东学也凭该角色斩获“最佳男配角”。
同年,他凭借2012年